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トピックス
マイナーアクチニド核変換システムの開発に向けて
−J-PARCにおける241Amの核データ実験精度の向上−
図1 過去の実験データ及びJENDL-5との比較
241Amなどのマイナーアクチニド（MA）を短寿命または安定核に変換する核変換システムの開発には、高精度の核データが必要です。システム設計に不可欠な多数の原子核反応と同位体の核データは、JAEAが開発したJENDL-5などの様々な核データライブラリにまとめられています。しかし、核変換システムを実装するには、MAの現在の核データを改善する必要があります。実験の不確かさが数パーセント低減するだけでも、核データの精度が大幅に向上し、原子炉設計に大きな影響を与える可能性があります。特に、241Amの中性子捕獲断面積については、異なる核データライブラリ間で低エネルギー共鳴について15 %を超える不一致があり、これを解決するためのさらなる実験が必要です。また、1000 eVを超えるエネルギー領域でも断面積の精度を向上させ、可能な限り不確かさを5 %程度まで低減することが求められています。
本研究では、(1)バックグラウンドを除去するためのデータカット、(2)共鳴を用いたバックグラウンド推定、(3) 核データに依存しない規格化、(4)不検出ガンマ線補正、などのデータ解析手法により、世界最強の中性子ビームを持つJ-PARCのANNRIビームラインで241Amの中性子捕獲断面積を高精度で測定する実験技術を開発しました。この技術により、少量の241Amの使用でサンプルの放射能を減らし、その影響を最小限に抑えることで、高精度化を達成しました。
図1(a)及び(b)に示すように、JENDL-5では低エネルギー共鳴領域で約10 %の過大評価があり、また、1000 eVから10000 eVの間の断面積で30〜70 %の大幅な過小評価があることを明らかにしました。更に本研究の不確かさは過去のデータと比較して、それぞれ15〜45 %から10〜20 %と大幅に低くなっています。
これらの実験精度の向上は、241Amの核データライブラリの精度も高め、核変換システムの開発を前進させるものと考えています。
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（1）バックグラウンドを除去するためのデータカット
中性子捕獲断面積は、このような反応から放出されるガンマ線を測定することで得られます。ただし、他の反応や発生源から放出されるガンマ線も計測され、バックグラウンドが発生します。エネルギーに基づいて検出ガンマ線を最適にカットすることで、信号対雑音比を改善しました。中性子捕獲反応が起こると、励起状態に対応するエネルギーを持つガンマ線が放出されます。241Am の場合、中性子捕獲反応により放出されるガンマ線のエネルギーは最大約 5.6 MeV です。したがって、測定対象イベントとして 5.6 MeV でデータをカットしました。このエネルギーを超えるガンマ線は必然的にバックグラウンド源から発生するためです。これは、現在の実験設定では特に重要です。NaI(Tl) 検出器内のI（ヨウ素）による中性子捕獲反応は、6.5 MeV から 7 MeV のエネルギーを持つガンマ線ノイズの大きな発生源だからです。さらに、478 keV と 511 keV のエネルギーを持つイベントも、バックグラウンドの大きな発生源です。前者は、中性子遮蔽として広く使用されているホウ素での捕獲中性子に由来し、一方 511 keV は、ガンマ線が周囲の物質と相互作用によって生成された電子のエネルギーに相当します。したがって、バックグラウンドの影響を減らし、実験精度を向上させるために、0.6 MeV と 6 MeV でデータカットを行い、高エネルギー及び低エネルギー ガンマ線の影響を取り除きました。様々な測定サンプルの生のガンマ線スペクトルについて、これらのピークとデータカットの例を図２に示します。
図2 様々なサンプルから測定されたガンマ線と適用したデータカット
(2) 共鳴を用いたバックグラウンド推定
中性子捕獲断面積の測定では測定サンプルから発生する中性子捕獲によるガンマ線とともに、大量のバックグラウンドガンマ線が検出されます。このバックグラウンドは、使用するサンプルの質量が非常に小さく、ケースに密封されている場合に特に重要になります。241Amは放射能が高く、密封して使用する必要があるため、この場合に該当します。このバックグラウンドは、他のサンプルの測定とサンプルを除いた測定から算出することにより除去されます。241Am の測定で主要なバックグラウンドは、サンプルケースと、バインダーとして使用されたイットリウムによって引き起こされます。バックグラウンドの算出にはイットリウムの量が必要となります。典型的な方法は供給元が提供するデータを利用することですが、これらの値はかなりの不確実性があります。したがって、本研究では、サンプルケースによるバックグラウンドをより正確に評価するために、バックグラウンドの規格化に観測された物理現象を用いました。この場合、イットリウムと相互作用する中性子によって引き起こされる共鳴は、イットリウムの量と非常に強く相関し、サンプル内の中性子フラックス減衰の効果も含まれます。241Am とダミーケースの両方の測定スペクトルを図 3 に示します。図3内の拡大図はバックグラウンドを正規化するために使用したイットリウム共鳴を表します。
図3 イットリウムの共鳴を使用して正規化されたダミースペクトル
(3) 核データに依存しない規格化
断面積は、入射中性子の数に対するサンプルで起こる中性子捕獲イベントの数から求められ、サンプルの面積密度を考慮に入れます。ただし、これらの捕獲イベントと入射中性子は異なる検出効率を持つ異なる測定から決定されるため、最終結果は断面積を規格化する必要があります。最も一般的なアプローチは、JENDL-5 などの評価済み核データライブラリに存在する既知の断面積値を使用することです。ただし、この方法では、核データライブラリに存在する不確かさが含まれ、無視できません。これを回避するため、本研究では飽和共鳴法を使用して規格化を行いました。飽和共鳴法は、大きな捕獲共鳴を持つ原子核に対して、その共鳴が完全に飽和する十分な厚さのサンプルを使用することで行います。共鳴と同じエネルギーを持つすべての中性子がサンプルと相互作用するため、後方散乱される中性子の2 %を考慮すると、共鳴で達成されるイベント率は入射中性子フラックスに等しくなります。0.1 mm 厚の 197Au サンプルで達成された飽和と、その共鳴に対する正規化された中性子束を図 4 に示します。このように、物理的な測定量を用いることで、最終的な断面積の結果は他の核データとは独立して得ることができました。
図4 197Auの飽和共鳴により正規化された中性子束
(4) 不検出ガンマ線の補正
上で示したように、バックグラウンドイベントの影響を減らすため、0.6 MeV未満のエネルギーを持つイベントは考慮していません。つまり、0.6 MeV未満のエネルギーを持つ捕獲ガンマ線は欠落していることになりますが、これは断面積の結果にエネルギー依存のバイアスをもたらすものではありません。しかし、飽和共鳴による197Auの捕獲データを使用して規格化されているため、放出されるガンマ線の総量に対する0.6 MeV未満のガンマ線の比率については、241Amと197Auで違いを考慮する必要があります。241Amで5.6 MeVまでのガンマ線が放出されますが、197Auはより高い6.5 MeVまでの捕獲ガンマ線を放出します。本研究ではこの違いを、241Amと197Auの両方について原子核反応モデルコードCCONEによって計算したガンマ線スペクトルを用いて補正しました。図5に、両同位体について CCONE による計算と実験から得られたスペクトルの比較を示します。
図5 241Amと197Auからの即発捕獲ガンマ線スペクトルの実験値と計算値
著者（研究者）情報
 | 著者（研究者）氏名 | Gerard Rovira |
|---|---|
| 原子力基礎工学研究センター 核データ研究グループ |
参考文献
公開日 2025年 1月 7日
原子力基礎工学研究